一、不锈钢表面ZSM-5分子筛膜的水热合成(论文文献综述)
柳学芳,王俊文,牛秀红[1](2021)在《水热合成ZSM-5分子筛膜的影响因素》文中认为合成ZSM-5分子筛晶体的方法主要以水热法为主,本文探讨了合成方法、基体的选择与改性、模板剂、硅铝比、水热合成条件等因素对ZSM-5分子筛成膜的影响。
宋豪杰[2](2020)在《纳米钛硅分子筛 (TS-1) 的合成及其膜性能的研究》文中提出纳米TS-1分子筛较大的外表面积和显着的理化特性,使其与无定形或无孔材料以及常规的亚微米级分子筛有很大区别。特别是粒径小于100 nm的纳米TS-1分子筛,可以在电流变领域表现出优异的性能。纳米TS-1分子筛分散性能优异,粒径分布范围窄,所以生长的TS-1分子筛膜更薄且致密,在渗透性和选择性方面有突出的性能。但纳米TS-1的制备工艺复杂,晶化时间长收率低。因而,本文旨在对传统水热法进行改进,实现快速高效的制备粒径小于100 nm的纳米级TS-1分子筛;简单探索分子筛晶化机制和过程;研究纳米晶种TS-1分子筛膜的性能。具体研究内容如下:1、探索形成纳米级TS-1分子筛的影响因素,如晶化温度、晶化时间、钛源、合成液前驱体中水含量等。母液包含大量的次级结构单元,这些结构单元不仅是分子筛成核的基础物质,而且浓缩的母液增加了前驱体的过饱和度,利于快速生成纳米尺寸的分子筛。对比纳米TS-1和亚微米TS-1的结构和性能差异,如电流变性能。2、通过对合成液前驱体成分的分析,探究了固体晶种和液体晶种的主要成分及其在晶化过程中对分子筛成核和生长的影响。晶种的存在能促进合成,而液体晶种的次级结构单元尺寸更小,其产生的碎片粒子效应有利于TS-1快速成核并从凝胶中迅速晶化分离,形成纳米TS-1分子筛。通过生长动力学的分析绘制了分子筛形成模型图。另外,TS-1分子筛的成分主要为SiO2和一定量的TiO2,这就使其具有绝缘和极化特性。纳米TS-1相对于传统亚微米TS-1拥有更高的Ti/Si摩尔比和优越的分散性能,所以这就为纳米TS-1分子筛用于电流变领域提供了新思路。3、通过周期性二次生长制备纳米晶种TS-1分子筛膜,并在此基础上缩短生长周期的时间。传统生长法效率低且生长的分子筛膜较厚,这影响了膜的整体渗透性和选择性。用壳聚糖季铵盐预处理氧化铝载体,在前人基础上调整周期性二次生长法,将前两个周期的时间缩短一倍。结合SEM,CO2/N2气体渗透实验,发现采用周期性二次生长法制备的分子筛膜更薄且致密没有缺陷,分子筛膜性能更为优越。
王明全[3](2020)在《分子筛膜的绿色合成及在吸附分离领域中的应用》文中认为分子筛具有均匀的分子尺度孔道、独特的吸附性能和极佳的稳定性,在吸附分离领域应用广泛。在多孔载体表面原位生长分子筛晶体形成连续的分子筛膜,利用不同分子吸附和扩散性能的差异,能获得极高的选择性,在石油、化工、能源等领域有极大的应用前景。目前,分子筛膜的合成存在着时间较长、需要有机模板剂、原料利用率低等问题,与绿色化学的要求相差甚远。膜管成本高、分离性能一般(渗透率和选择性)、合成放大等问题也严重制约了分子筛膜的应用。本研究以小孔DDR分子筛膜和SAPO-34分子筛膜为研究对象,采用微波加热和油浴加热来缩短合成时间,提高合成效率,并系统研究其在CO2-CH4分离和甲醇-碳酸二甲酯分离中的应用。DDR分子筛膜的合成存在着时间长,模板剂脱除困难等问题。本研究采用微波加热来制备DDR分子筛膜。与传统的水热合成相比,微波加热将DDR分子筛膜的合成时间从2~6天缩短到1小时,膜厚度也从~5μm减薄到1.5μm以下。这主要归功于微波加热速度快且均匀,促进了成核和结晶,从而得到更小的晶体和更薄的膜。采用快速加热和臭氧气氛下低温焙烧来解决模板剂脱除过程易产生缺陷的问题。结果表明:快速加热会导致缺陷的产生,这可能是由于高温焙烧时热应力过大所致。臭氧气氛下的低温焙烧可以有效脱除模板剂而不产生缺陷,这归因于低温焙烧较小的热应力。所制备的DDR分子筛膜具有出色的CO2-CH4分离性能,在室温和0.14 MPa压降下,CO2渗透率为4.7×10-7 mol/(m2·s·Pa),CO2-CH4选择性为190。DDR分子筛膜具有较高的分离性能是晶种负载的优化、微波快速加热和臭氧气氛温和脱除模板剂共同作用的结果。碳酸二甲酯作为甲基化试剂,绿色溶剂等,应用广泛。其合成通常涉及到甲醇-碳酸二甲酯的分离问题。传统的精馏分离能耗高,制约了其应用。本研究采用小孔SAPO-34分子筛膜,以低能耗的渗透汽化实现甲醇-碳酸二甲酯的高效分离。通过管式反应釜协同油浴加热来制备SAPO-34分子筛膜,晶化时间从5~24小时大幅缩短到1小时,膜厚从5~10微米降至1微米。系统的研究了甲醇-碳酸二甲酯混合物在SAPO-34分子筛膜上的渗透汽化和汽相分离,包括压降、进料组成、温度、流速、膜的稳定性等。SAPO-34分子筛膜表现出优异的分离性能,甲醇通量为15 kg/(m2·h),甲醇/碳酸二甲酯分离系数>1000(403 K,0.6 MPa压降,进料90wt%甲醇:10wt%DMC)。SAPO-34分子筛膜具有高稳定性。在20天的连续测试中,甲醇通量下降~50%,但通过简单的甲醇清洗即可恢复到初始通量的80%。甲醇/碳酸二甲酯分离系数随分离时间显着增加,这是碳酸二甲酯与缺陷中SAPO-34晶体的表面羟基的反应堵塞了缺陷导致的。此外,甲醇吸附引起的SAPO-34晶体膨胀也有效地减小了缺陷的直径,从而提高了分离系数。进料中添加1%的水对分离性能无明显影响。与聚合物膜和其他无机膜相比,SAPO-34分子筛膜具有优异的分离性能和高稳定性,有较大的应用前景。通过微波加热和油浴加热大幅缩短了DDR分子筛膜和SAPO-34分子筛膜的合成时间,提高了合成效率,降低了过程能耗。同时大幅降低膜的厚度,提高了渗透率,且分离选择性不受影响。本研究所制得的分子筛膜在天然气净化和甲醇-碳酸二甲酯的分离上具有优异的分离性能,有着广阔的应用前景。
李云[4](2019)在《分子筛膜与涂层表面润湿性调控及其在液体混合物分离过程强化中的应用》文中进行了进一步梳理沸石分子筛膜或涂层由于其独特的分子筛分孔道及优异的稳定性而得到广泛应用。实现对分子筛膜或涂层表面润湿性的有效调控对于提高其应用性能具有重大意义。论文从改善表面自由能和调控表面微结构两个角度出发,以Al-beta和MFI分子筛膜或涂层为例,提出简单且通用的修饰方法优化了分子筛膜或涂层的表面润湿性,并将修饰后的分子筛膜用于醇水分离和有机物/有机物分离中,将制备的超润湿的沸石涂层用于不同油水混合物的分离。将贻贝仿生化学用于Al-beta分子筛膜的表面修饰。一方面通过聚多巴胺和聚乙烯亚胺共沉积技术实现Al-beta分子筛膜表面的亲水性修饰。亲水性修饰后的Al-beta分子筛膜对95 wt%正丁醇/水溶液的分离因子为420.7,大约为修饰前的21.6倍,且通量由1.42kgm-2h-1增加至1.67kgm-2h-1。另一方面,通过聚多巴胺和十八胺的分步沉积实现了Al-beta分子筛膜表面的疏水性修饰。疏水性修饰后的Al-beta分子筛膜对5 wt%正丁醇/水溶液的分离因子增加至100.7,比修饰前提高了76.5倍,相应的渗透通量只降低了19.5%。基于贻贝仿生化学的修饰方法简单可控,可在显着提高分离选择性的同时,获得最小的渗透性损失。提出了一种基于聚电解质络合物(PECs)的真空–擦除沉积法,使球形PEC纳米粒子在真空抽吸作用下优先沉积在Al-beta分子筛膜的非沸石孔道中,擦除操作可以在Al-beta分子筛膜表面形成超薄均匀的PEC修饰层,从而同时实现Al-beta分子筛膜的缺陷填补和表面亲水性修饰。将修饰后的Al-beta分子筛膜用于MeOH/MTBE的分离,分离因子提高了243.9倍,可达489.8,而通量由9.38kgm-2h-1降低至4.07kgm-2h-1。当与文献中报道的其他沸石膜相比时,修饰后的Al-beta分子筛膜表现出最高的渗透通量和令人满意的分离选择性。该法操作简单,可用于各种分子筛膜的缺陷修饰,为实现分子筛膜的大规模应用提供可能。首次采用二次生长法在不锈钢网表面制备了超疏水的纯硅beta沸石涂层。提出了聚多巴胺修饰涂晶法,在不锈钢网表面形成均匀且覆盖度高的晶种层。二次水热生长后,具有截角八面体形貌的纯硅beta沸石晶体在不锈钢网表面相互交联构成的微纳粗糙结构,结合纯硅beta沸石本征的疏水性,使不锈钢网负载纯硅beta沸石涂层表现出超疏水/超亲油的表面浸润性,实现了对不同油水混合物的分离。另外,系统考察了不锈钢网负载纯硅beta沸石涂层在极端操作条件下的耐久性和稳定性,并证明了纯硅beta沸石涂层在不锈钢网表面强的附着力。提出一种低成本且环境友好的方法在稀碱溶液中通过二次生长法于不锈钢网表面制备了超疏水且自清洁的W-MFI沸石涂层。由于W原子在骨架中的掺杂消除了W-MFI沸石涂层表面的硅羟基,故使W-MFI沸石涂层的表面润湿性与Si-MFI沸石涂层完全相反。制备的不锈钢网负载W-MFI沸石涂层对于不同的油水混合物表现出优异的分离性能和良好的耐久性和稳定性。相比于文献报道的其他超疏水的不锈钢网负载的涂层,本文合成的不锈钢网负载W-MFI沸石涂层在保证令人满意的分离效率下,表现出最高的通量和极佳的耐久性,在实际的油水分离中具有广阔的应用前景。同时,该法也可扩展至其他超疏水沸石涂层的制备,进一步扩大沸石涂层的应用范围。
代月[5](2019)在《W-silicalite-1分子筛膜的制备与应用》文中研究表明分子筛膜由于具有均一的孔道结构、可调变性以及优异的稳定性等特点使其在分离、催化、水处理、防腐涂层以及低介电材料等领域具有广阔的应用前景。在已报道的所有分子筛膜中,silicalite-1分子筛膜由于其稳定性好、疏水性强而备受关注。目前,如何在提高silicalite-1分子筛膜的分离性能的同时降低其制备成本是silicalite-1分子筛膜应用中亟需解决的问题。通过引入具有不同氧化态和电负性的杂原子来同晶取代分子筛骨架中的Si原子是分子筛膜改性的重要方法。本文以提高silicalite-1分子筛膜的分离性能和降低其制备成本为出发点,将金属杂原子W引入二次合成液中制备了W-silicalite-1分子筛膜。围绕W-silicalite-1分子筛膜的制备和应用主要开展了以下几个方面的工作:(1)采用两步法在α-Al2O3载体上制备了随机取向的silicalite-1分子筛膜,并将其用于渗透汽化分离5 wt.%的乙醇/水溶液。通过一系列表征揭示了现有条件下所制备的silicalite-1分子筛膜存在易产生缺陷、疏水性不强等问题,为后续研究工作的开展指明了方向。(2)探究了W对分子筛晶体生长的影响,利用W-silicalite-1分子筛晶体的生长规律,通过调控合成液中的W含量在玻璃载体上制备了厚度仅为320 nm且疏水性较强的连续、致密的超薄b-轴取向W-silicalite-1分子筛膜。(3)在前面研究结果的基础上,以多孔α-Al2O3为载体,采用两步法二次合成工艺制备了厚度约为700 nm的b-轴取向W-silicalite-1分子筛膜,并将其用于低浓度的乙醇/水分离。在60°C下对5 wt.%的乙醇/水溶液的分离因子为21,通量为1.86 kg·m-2·h-1。(4)以廉价的不锈钢网为载体在超稀合成液中采用二次生长法制备了空气中疏水/超亲油,水下超疏油的W-silicalite-1分子筛涂层,并将其应用于油/水分离。所制备的W-silicalite-1分子筛涂层对二氯甲烷/水、石油醚/水以及正己烷/水混合物的分离效率均在94%以上,水通量高达105.71 L·m-2·s-1。循环分离、耐腐蚀性测试以及穿透压试验结果表明,W-silicalite-1分子筛涂层具有良好的机械稳定性和化学稳定性,能够承受恶劣的分离条件。
张俊佳[6](2019)在《固相法合成MFI型分子筛晶体及膜的研究》文中研究说明MFI型分子筛具有规则的孔道结构、高比表面积、高水热稳定性,在择型催化、气体吸附和分离方面有着广泛的应用。纯硅MFI型分子筛因为骨架中不含铝元素,因此具有很强的疏水性。合成MFI型分子筛的传统方法有水热合成法、微波法、干凝胶转化法等,这些方法无论是在制备干凝胶时还是在反应过程中均需要消耗大量的水、产生大量废液、消耗大量的能量,不利于工业生产。最近,一种固相合成分子筛的方法被提出,这种方法仅需要将固体原料研磨后高温晶化即可得到分子筛晶体。其中含氟化铵的固相合成体系不需要九水硅酸钠,对分子筛的工业化生产有着重大的意义。然而,我们发现此法合成MFI型分子筛时仅遵循文献报道的配比无法获得与文献中相同的结果,我们认为有一些不同于传统水热合成的未知因素影响着结晶过程。纯硅MFI型分子筛膜在醇/水分离中表现出很好的性能,本课题组首次采用固相法在致密光滑载体表面制备了 b轴取向MFI型分子筛膜,该方法具有普适性,有望用于多孔载体表面制备MFI型分子筛分离膜。本文考察了氟化铵体系固相法制备MFI型分子筛晶体的影响因素,并研究了采用固相法在多孔载体上制备b轴取向MFI型分子筛分离膜。主要研究内容和结果如下:(1)固相法合成MFI型分子筛的结晶速度和形貌的控制。本文研究了在含氟化铵的固相体系中,合成粉量以及水和氢氧化钠的添加量对MFI型分子筛的结晶速率和形貌的影响。通过XRD、SEM和N2吸附/脱附等温线手段表征样品。发现结晶速率随着合成粉量的增加而增加,也随着合成粉中水含量的增加而增加。当在合成粉(SiO2:0.15NH4F:0.035TPABr)中加入少量水(H2O/SiO2物质的量之比为1.04)时,在175℃下晶化9h后结晶度达到100%。研磨前在合成粉中加入少量氢氧化钠(NaOH/SiO2物质的量比为0.09)可以减小样品的晶体尺寸,加入更多量时(NaOH/SiO2物质的量之比为0.19)可以促进晶体沿a轴生长,从而形成球形silicalite-1(孪晶)。此外,添加NaOH可以在晶体中产生介孔。(2)多孔载体上固相法制备b轴取向MFI型分子筛膜。本文采用纳米二氧化硅修饰多孔载体,然后通过涂覆聚合物层(PVA)-手工擦涂晶种-焙烧除去PVA层系列操作在粗糙的多孔二氧化硅圆盘上制备出了 b轴取向MFI型分子筛晶种层。探究了涂覆纳米二氧化硅层的方法和湿法擦涂制备纳米二氧化硅层所用溶剂的影响,发现正丙醇或异丙醇作为溶剂湿法擦涂时,获得的纳米二氧化硅层比较平整且没有裂痕。研究发现,PVA层越厚,越易制备出大面积的高质量取向晶种层。当PVA水溶液浓度为5 wt%、旋涂转速为1000 r/min时,可以在使用正丙醇为溶剂制备的纳米二氧化硅层上制备出均匀的PVA层,并能擦涂出大面积的取向晶种层。我们首次使用固相法在多孔载体上制备出了 b轴取向的MFI型分子筛膜,并探究了不同合成条件对于膜层的影响。合成粉配比为(1SiO2:xNH4F:0.035TPABr),其中 x 为 0.05-0.5,在 175℃下合成 12 h在二氧化硅圆盘载体上制备了 b轴取向的MFI型分子筛膜。当x=0.15和0.25时膜层比较致密,取向性好。在x=0.15的条件下生长两次制备的膜层仍然保持很好的b轴取向。二氧化硅圆盘载体上的取向膜还无法获得分离性能,主要是因为载体表面的缺陷没有完全消除。
路晓飞[7](2019)在《微结构可控的MFI型分子筛膜制备及性能研究》文中认为分子筛膜是一种具有规则孔道结构的硅铝酸盐晶体,具有在分子识别能力、耐高温、高机械强度、抗化学腐蚀等特点,使其在分离、膜催化应用和防腐材料等领域具有无可比拟的优势。MFI型分子筛孔道尺寸与工业上多种重要物质的分子动力学直径相当,使其分子筛膜在“分子筛分”领域具有广泛的应用;其晶体具有各向异性的二维孔道结构,不同取向的MFI型分子筛膜分离性能差异较大;其骨架亲疏水性可调,使其在共沸液体分离领域具有优势;未经焙烧的高硅MFI型分子筛膜可以阻挡所有气体、耐强酸(除HF),使其在金属防腐膜领域前景广阔。因此,MFI型分子筛膜的开发受到广大研究者的关注。MFI型分子筛膜的微观结构与性能具有密切关联,如任意取向的MFI型分子筛膜煅烧过程中容易产生非选择性缺陷降低膜层的“分子筛分”选择性,而取向性分子筛膜可以减少由于不同晶面膨胀系数导致煅烧过程中非选择性缺陷的形成。目前微观结构可控的MFI型分子筛膜的制备是一个巨大挑战,例如有的制备条件要求苛刻,特殊模板剂的合成成本较高;有的合成液具有腐蚀性,对载体要求比较高。因此,分子筛膜结构的有效调控和绿色制备的研究具有重要的学术意义和实际应用价值。本论文主要围绕MFI型分子筛膜的微观结构调控和绿色制备开展研究工作,主要内容包括以下四个方面:(1)“晶化调节剂”调控下的b轴取向MFI型分子筛膜的制备。提出在传统合成液(TEOS-TPAOH-H20)中添加“铵盐”作为晶化调节剂,有效抑制晶种二次生长法中a轴取向孪晶的生成。考察了铵盐添加量和铵盐种类((NH4)2SO4和NH4HC03)对b轴取向MFI型分子筛膜形貌的影响。结果表明,当n(NH4+)/n(TEOS)≥0.15时孪晶能完全消除,而阴离子种类对MFI型分子筛膜微观结构影响较小。通过延长二次生长过程中的晶化时间可以有效增加b轴取向MFI型分子筛膜的厚度,同时保持很好的取向性。机理研究表明,铵盐既可以有效地降低合成液pH值,还可以络合硅酸根离子,降低合成液中有效硅源的浓度,避免合成液自身成核晶化,促进晶种层的外延生长,从而获得高度b轴取向的MFI型分子筛膜。随后采用优化后的合成液配方,采用晶种转移法在多孔氧化铝管状载体表面制备取向MFI型分子筛膜,有望解决粗糙多孔管状载体表面取向性分子筛膜的制备难题。(2)提出超稀溶液中采用晶种二次生长法制备取向性MFI型分子筛膜的方法。在保持合成液中模板剂(TPAOH)和硅源(TEOS)比值的前提下,通过增加水的含量得到超稀溶液来调控分子筛晶体生长路径为“单体外延生长”,制备高度b轴取向MFI型分子筛膜。研究发现在TEOS-TPAOH-H20体系中,当n(H2O)/n(TEOS)≥1500时,硅源在合成液中以单体或者二聚体等低聚体存在,该类硅源不能自身晶化成核而是只能用于晶种层的外延生长,从而在较大的温度区间和时间维度制备出高度b轴取向的MFI型分子筛膜。通过大量实验探究,绘制出制备不同微观结构分子筛膜层的合成液组成区域图。在制备b轴取向MFI型分子筛膜过程中为了确保合成液中硅源的有效水解和适宜的晶化时间,综合考虑两者的影响,我们认为OH-浓度为5.6 mmol L-1是最优的制备取向性分子筛膜的碱度,即1TEOS:0.2TPAOH:2000H2O的合成液组成是最佳选择。(3)发明一种新型分子筛膜的制备方法“无溶剂二次生长法”,在多种不同载体表面制备厚度可控的b轴取向MFI型分子筛膜。该方法以无任何处理的固体化学试剂(硅胶、四丙基溴化铵和氟化铵)为原料,通过机械研磨混匀之后覆盖涂有取向晶种层的载体,在175℃二次生长数小时制备b轴取向性MFI型分子筛膜。探究了合成粉组成、载体种类、载体放置位置、晶化釜体积大小等条件对分子筛膜微结构的影响。可以在不同载体表面、较大合成窗口(1SiO2:0.01-0.05TPABr:0.05-0.25NH4F)下制备得到具有高度b轴取向、厚度可控的MFI型分子筛膜。无溶剂二次生长法不仅缩短了含氟体系分子筛膜晶化时间、减少分子筛膜层晶间缺陷,而且过程更加环保、节能和安全。该方法中无需额外添加水,提出一种“气相转移法”生长分子筛膜的机理。(4)提出一种新型、温和、有效的MFI型分子筛膜制备方法,即固相二次生长法。在无外加水蒸汽或有机模板剂蒸汽条件下,将经过研磨的合成粉(九水硅酸钠、氧化硅、四丙基溴化铵和氟化铵)覆盖在铝合金载体表面,并在175℃二次生长来制备致密连续MFI型分子筛防腐膜。讨论晶种种类(silicalite-1,ZSM-5)、合成粉组成对分子筛膜层表面结构的影响,研究结果表明:最佳固相二次生长的合成粉组成为NaSi03·9H2O:SiO2:TPABr:NH4Cl=1:1.19:0.58:1.82;该制膜方法对载体的腐蚀较弱;采用ZSM-5分子筛作为晶种可以制备出更加完备的MFI型分子筛膜。采用极化电流法对不同制备方法合成分子筛膜进行防腐性能表征,发现固相二次生长法制备的MFI型分子筛膜的防腐性能与水热二次合成法所制备的膜层相当。
张勇[8](2019)在《微纤复合ZSM-5分子筛膜催化剂的制备及其在VOCs催化燃烧中的应用》文中认为科学技术的飞速发展给人们的日常生活带来极大方便,同时给人类赖以生存的环境造成了严重的破坏,主要在于废气、废水与废渣的排放而引起的污染问题。其中,有机废气(如甲苯和三氯乙烯等)具有易扩散,不可预见性和高毒性等特点,对其进行有效治理迫在眉睫。目前常见的处理技术主要有回收技术和销毁技术两大类。其中,催化燃烧法以其起燃温度低、脱除效率高、无二次污染等优点而被广泛应用于VOCs的处理中。催化燃烧法的关键在于寻找合适的催化剂,目前,以Cu、Cr为活性组分的颗粒催化剂对甲苯或者三氯乙烯表现出优异的催化活性。然而,采用浸渍法制备的催化剂的活性组分易团聚,颗粒较大容易堵塞多孔材料孔道结构而影响催化剂催化活性的进一步提升,此外基于颗粒催化剂的固定床反应器存在传质传热差、接触效率低、床层压降高等缺点。因此,开发一种活性组分颗粒小且分散均匀的高催化性能的分子筛催化剂,并设计基于该催化剂的催化燃烧VOCs工艺是一项具有理论意义和实用价值的前沿性课题。本文在管式炉的基础上设计了化学气相沉积(CVD)法制备催化剂的工艺流程,开发了一系列用于VOCs处理的微纤复合分子筛膜催化剂,并考察了基于该催化材料的固定床反应器对甲苯或三氯乙烯的催化燃烧性能,稳定性,失活机理研究及催化燃烧本征动力学研究。首先,研究了甲苯在基于Cu/ZSM-5催化剂的固定床反应器上的催化燃烧性能。采用XRD、N2吸脱附、SEM、EDS、H2-TPD、XPS等对Cu/ZSM-5催化剂进行表征分析,并对比了浸渍法和CVD法制备催化剂的催化性能。表征结果说明与浸渍法制备的催化剂相比较,CVD法制备的催化剂的活性组分颗粒小,约为23.84 nm,且分散均匀。同时,催化实验结果说明CVD法制备的催化剂具有较高的催化活性和稳定性,其T90比浸渍法的降低了近20℃,同时,在连续反应63 h之后,对甲苯的转化率仍然保持在90%左右。其次,研究了三氯乙烯在基于Cr-Cu/ZSM-5催化剂的固定床反应器上的催化燃烧性能。采用化学气相沉积法制备了总金属负载量为3 wt%的单组份Cu/ZSM-5、Cr/ZSM-5和双组份Cr-Cu/ZSM-5分子筛催化剂,采用N2吸脱附、XRD、SEM、XPS、NH3-TPD和H2-TPR等表征技术对催化剂进行了系统的表征,并考察了活性组分、进口浓度、床层高度和空速对TCE催化性能的影响。结果表明活性组分均匀地分散在ZSM-5分子筛表面,同时Cu、Cr双组份金属之间的协同效应提高了催化剂的催化燃烧性能,其T90为430℃,比Cu/ZSM-5和Cr/ZSM-5催化剂的T90分别降低了23℃和38℃,并只检测到微量副产物C2Cl4。此外,催化实验结果表明Cr-Cu/ZSM-5分子筛颗粒催化剂对TCE的催化活性随着空速和TCE的进口浓度的增加而降低,随着床层高度的增加而升高。再次,研究了三氯乙烯在基于微纤复合Cu、Cr/ZSM-5分子筛膜催化剂的膜反应器上的催化燃烧性能。采用化学气相沉积法成功地制备了一系列Cu、Cr金属改性的微纤复合分子筛膜催化剂,采用XRD、N2吸脱附、SEM、XPS、NH3-TPD和H2-TPR等表征技术对其进行分析,并考察了三氯乙烯在基于该材料的膜反应器的催化燃烧性能,同时对比了颗粒催化剂与膜催化剂的催化燃烧性能。表征结果表明制备的ZSM-5分子筛膜膜厚为3.5μm左右,比表面积为198 m2/g,同时发现Cu或Cr组分均匀地分散在分子筛膜表面,且粒径为0.53 nm。催化结果表明负载量为1%Cr/ZSM-5/PSSF催化剂比负载量为7%Cu/ZSM-5/PSSF催化剂表现出更好的催化活性,将三氯乙烯转化率达到90%所需要的温度分别为438℃和490℃,且Cr/ZSM-5/PSSF催化剂的副产物浓度较低,稳定性较高,在连续反应40 h之后,三氯乙烯的转化率可达到90%左右。同时发现Cr(1)/ZP催化剂的T90比1%Cr/ZSM-5分子筛颗粒催化剂的降低了62℃,床层压降降低了近221%。此外失活表征结果表明,催化剂部分失活的原因是活性组分的流失,Cl组分的吸附导致中毒以及积碳导致的载体孔道堵塞。最后,研究了三氯乙烯在分子筛膜反应器上的催化燃烧反应本征动力学。通过考察分子筛膜厚度、晶粒大小以及空速对三氯乙烯的影响,来消除内外扩散对催化反应的影响。采用Power-rata Law和Mars-van Krevelen动力学模型对三氯乙烯的动力学数据进行拟合,结果表明Mars-van Krevelen模型更适合描述三氯乙烯在分子筛膜固定床反应器上的催化燃烧动力学过程,其反应机理为氧化-还原机理,其表面氧化反应活化能和表面还原反应活化能分别为122.25 kJ/mol和64.57 kJ/mol。
张栋[9](2018)在《脱除空气中低浓度CO和NOx分子筛催化剂的制备与应用研究》文中研究说明随着世界经济的快速发展,空气污染问题日益突出,其中包括一氧化碳(CO)和氮氧化物(NOx)在内的有害气体排放量日益加剧,对环境和人体健康带来重大威胁。CO的脱除方法主要有吸附法、催化氧化法和溶剂吸收法。其中催化氧化法具有操作简单、能耗低和效率高等优点,因此应用广泛。然而,传统的固定床催化反应器内部装填颗粒或粉末催化剂,存在接触效率低、床层压降大、传质传热阻力大等一系列缺点。设计并制备新型具有高空隙率的结构化分子筛膜催化材料,有效强化传质传热、提高接触效率和反应速率,是一项具有工程应用前景的前沿性课题。而空气中NOx的脱除方法主要有选择性催化还原法和选择性非催化还原法。而选择性催化还原法因效率高和能耗低已广泛应用。然而传统钒基催化剂的操作温度窗口较窄、水热老化稳定性差、毒性高。设计一种新型具有较宽操作温度窗口、良好水热老化稳定性且环境友好型的催化剂也是一项前沿性课题。首先,研究了在纸状多孔烧结不锈钢纤维载体(PSSF)上LTA与FAU型分子筛膜的原位水热合成制备工艺。考察了合成液配比、晶化温度、合成时长、合成次数等工艺参数的改变对于分子筛膜表面形貌和厚度的影响。对于LTA型分子筛膜,晶化温度、合成时长、合成次数和APTMS预处理对形貌均有影响,其中晶化温度和合成时长会影响膜的厚度以及杂相的分布,而合成次数主要影响膜的厚度,APTMS预处理影响LTA型分子筛颗粒的分布均匀性;对于FAU型分子筛膜,物料比例和所有的合成条件对形貌均有很大影响。通过原位水热合成法能在不锈钢纤维载体表面成功合成连续致密的LTA型与FAU型分子筛膜。在典型合成条件下所制备的LTA型分子筛膜材料厚度约为2μm,而FAU型分子筛膜材料为NaX型,厚度同样约为2μm,BET比表面积可达121 m2/g。其次,研究了LTA型(4A、5A)与FAU型(NaX、NaY)颗粒分子筛催化剂的制备工艺。以硝酸铜和硝酸铈溶液为过渡金属催化剂活性成分前驱体,采用过量溶液浸渍法和等体积浸渍法于以上载体负载活性组分制备颗粒催化剂,探讨浸渍方法、Cu/Ce比例、金属负载量、浸渍时长和烧结温度对于CO催化氧化活性的影响。结果表明过量溶液浸渍法有利于活性组分的分散,而使用等体积浸渍法以NaX型分子筛颗粒制备Cu-Ce催化剂,当Cu/Ce比例为6/9,总金属负载量为31%,浸渍时长为12 h,烧结温度为500°C时催化剂的活性最佳(T90%=145°C),并具有良好的稳定性。同时,研究了LTA型(4A)与FAU型(NaX)分子筛膜催化剂的制备工艺。以硝酸铜、硝酸铈、硝酸钴和硝酸铁溶液为过渡金属催化剂活性成分前驱体,采用等体积浸渍法于以上载体负载活性组分制备结构化分子筛膜催化材料。探讨过渡金属组分配比、总金属负载量、浸渍时长和烧结温度对分子筛膜催化剂结构和CO催化氧化活性的影响。结果表明Cu-Ce/NaX型分子筛膜催化剂的最佳制备条件为:负载6.2%Cu和24.8%Ce,并于常温下浸渍12 h后再于500°C烧结2 h,对应的T90%=100°C;Cu-Ce-Fe/NaX型分子筛膜催化剂的最佳制备条件为:负载3%Cu、12%Ce和4%Fe,在室温下浸渍12 h后,于400°C烧结2 h,对应的T90%=130°C;Co-Ce/NaA型分子筛膜催化剂的最佳制备条件为:负载24%Co和6%Ce,在室温下浸渍12 h后,于500°C烧结2 h,对应的T90%=107°C。过渡金属氧化物负载分子筛膜催化剂为高效催化剂,具有较高的接触效率、良好的催化反应速率和稳定性。此外,还研究了CO在Cu-Ce/NaX型分子筛颗粒反应器和Cu-Ce-Fe/NaX型分子筛膜反应器上的CO催化氧化动力学。先在Cu-Ce/NaX型分子筛颗粒催化剂上分别考察空速和颗粒大小对CO转化率的影响以消除外扩散影响和内扩散影响。并采用级数模型来对CO在以上两种反应器上的催化氧化本征动力学行为进行研究,使用Arrhenius公式求得以上两种反应器上的反应级数和活化能。结果表明在Cu-Ce/NaX型分子筛颗粒反应器上,反应级数为9)=1.245,可被近似视为一级反应,反应活化能为(6)=57.17kJ·mol-1;在Cu-Ce-Fe/NaX型分子筛膜反应器上反应级数为9=1.261,同样可被近似视为一级反应,反应活化能为((6)=69.59kJ·mol-1。最后,研究了基于CHA型分子筛(SAPO-34和SSZ-13)和ZSM-5型分子筛负载的铜、铁为活性组分的催化剂上以NH3-SCR方式来脱除空气中NOx。探讨在Cu-SAPO-34催化剂上制备工艺对于SCR的活性影响,另评价SO2抗毒性和水热老化稳定性等。结果显示1%Fe/1%MnCe/3.86%Cu-SAPO-34催化剂具有最佳活性,在350°C可达85%的NO转化率。对于Cu基催化剂(Cu-SAPO-34,Cu-SSZ-13,Cu-ZSM-5),N2O主要来源于NH3非选择性催化还原(NSCR)、NH3氧化和Eley-Rideal机理;对于Fe基催化剂(Fe-SAPO-34,Fe-SSZ-13,Fe-ZSM-5),会发生N2O分解和N2O-SCR反应,因此N2O的生成量较低。
蒋松山[10](2018)在《含酚废水在微纤复合分子筛膜催化剂上的湿式催化氧化反应动力学研究》文中研究说明现代工业的快速发展在推动社会经济飞速发展的同时,也极大地满足了人们的物质文化需求。然而,工业发展伴随的环境污染问题日益严重,主要包括废水、废气、废渣的污染,引起了社会的高度重视。其中,含酚废水具有来源广、毒性高、难降解等特点,能否对其产生的环境污染进行有效地控制和处理,是人类社会是否能够可持续发展以及人与自然能否和谐相处的关键。含酚废水的处理方法主要包括物理分离法、生物降解法、化学氧化法。其中,化学氧化法中的湿式催化氧化法,以绿色环保的过氧化氢为氧化剂,具有条件温和,反应快速高效、处理浓度广泛等优点备受青睐。大量的研究中,含酚废水湿式催化氧化降解都是在基于以Fe、Cu等元素作为活性组分的Fenton及类Fenton非均相催化剂的传统颗粒搅拌槽反应器中进行的。然而,传统的颗粒催化剂具有较大的传质阻力,从而导致催化剂活性较低;传统的间歇搅拌槽反应器具有降解反应不彻底、停留时间长所导致的催化剂稳定性较差、反应后需要二次分离的缺点。所以,开发一系列高接触效率、高催化活性的分子筛催化剂,并设计一套基于该系列催化剂的含酚废水湿式催化氧化反应工艺是一项具有工业应用前景的重要课题。本文在前人的基础上,开发了一系列适用于液-固催化反应的微纤复合分子筛膜催化剂,并设计了一套适用于颗粒催化剂和分子筛膜催化剂的连续固定床反应器和一套适用于分子筛膜催化剂的间歇搅拌槽反应器并研究了基于上述反应器的含酚废水湿式催化氧化反应工艺,最后初步探索了苯酚废水在固定床反应器和膜搅拌槽反应器中的湿式催化氧化反应本征动力学。首先,本文研究了苯酚废水在基于Fe-ZSM-5分子筛颗粒催化剂的固定床反应器中的湿式催化氧化反应动力学。通过浸渍法制备得到了Fe含量为9.4 wt%的Fe-ZSM-5分子筛颗粒催化剂并通过表征得到了其活性组分主要是以Fe2O3的形式负载于分子筛载体上。实验结果表明,该催化剂在苯酚废水湿式催化氧化反应中表现出优良的活性,最佳条件下苯酚转化率达到99.2%,总有机碳(TOC)转化率达到77.7%,更重要的是没有Fe离子浸出发生。该催化剂在固定床反应器中表现出良好的稳定性,在重复使用三次后依然保持较高的活性,苯酚转化率保持在95.0%以上且Fe离子浸出浓度低于1.0 mg/L。其次,本文开发制备了一系列适用于液-固催化反应的单组份Fe-ZSM-5、Cu-ZSM-5分子筛膜催化剂和双组份FeCu-ZSM-5分子筛膜催化剂,考察了合成条件对ZSM-5分子筛膜载体的影响,通过XRD、N2吸附-脱附法、SEM、EDS、H2-TPR、XPS、FT-IR等现代表征技术对新合成的催化剂进行了全面系统的表征,并将其成功地应用于固定床反应器中苯酚湿式催化氧化反应中。结果表明,活性组分均匀地分布在分子筛膜载体表面,并对分子筛膜载体的孔结构造成了影响;此外,实验证明了Fe、Cu双组份金属之间存在相互作用。活性评价结果表明,在苯酚的湿式催化氧化中,Cu元素的活性高于Fe元素的活性,相同条件下苯酚转化率分别达到了100%和95%,反之,Fe元素的稳定性要高于Cu元素的稳定性,相同条件下金属离子浸出浓度分别为7 mg/L和200 mg/L。双活性组分中Cu元素的引入不仅可以增加催化剂的活性,也可以抑制Fe元素的浸出率。Fe-ZSM-5分子筛膜催化剂表现出较强的稳定性,在连续使用40小时后苯酚转化率依然可达到95%,分析结果表明,其部分失活的原因是由于Fe活性组分的流失,活性组分的相变,ZSM-5分子筛膜晶型改变,积碳导致的载体孔堵塞和BET比表面积降低引起的。再次,本文研究了二次水热合成法制备膜厚度可调的适用于液-固催化反应的Cu-MFI分子筛膜催化剂并将其应用于新型设计的膜搅拌槽反应器中苯酚废水的湿式催化氧化反应中。通过改变合成时间和合成温度可以调控Cu-MFI分子筛膜的厚度(1-7μm)。各项表征结果证明了Cu以骨架铜和游离铜的形态存在于MFI分子筛膜中。Cu-MFI分子筛膜催化剂在搅拌槽反应器中的苯酚湿式催化氧化反应中表现出很高的活性和稳定性,苯酚在120分钟内全部转化为小分子有机酸、二氧化碳和水且Cu离子浸出浓度低至1 mg/L。新型设计的膜搅拌槽反应器可以快速的实现溶液和催化剂分离,有利于快速终止催化反应且有效的节约操作时间和减少操作成本。最后,通过借鉴气-固催化本征动力学的研究方法,在部分消除内外扩散的条件下,探索性地研究了苯酚在基于Fe-ZSM-5分子筛颗粒固定床反应器中的湿式催化氧化动力学。实验结果表明,苯酚在固定床反应器中的反应级数随温度的增加而增加,其反应活化能为Ea=178.66 kJ/mol。同时,对比研究了苯酚废水在Fe-ZSM-5分子筛颗粒和Fe-ZSM-5分子筛膜搅拌槽反应器中的湿式催化氧化反应本征动力学,通过假设法,并采用级数动力学模型和阿伦尼乌斯方程,计算拟合得到了反应活化能分别为Ea=86.69 kJ/mol和Ea=91.74kJ/mol,从而证明了苯酚废水在Fe-ZSM-5分子筛膜上的湿式催化氧化反应接近于本征反应,通过消除流体在催化剂中的内外扩散的影响,达到增强液-固催化氧化反应效果。
二、不锈钢表面ZSM-5分子筛膜的水热合成(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、不锈钢表面ZSM-5分子筛膜的水热合成(论文提纲范文)
(1)水热合成ZSM-5分子筛膜的影响因素(论文提纲范文)
1 合成方法的影响 |
2 基体表面的修饰 |
3 模板剂的种类 |
4 硅铝比的影响 |
5 合成条件的影响 |
6 结语 |
(2)纳米钛硅分子筛 (TS-1) 的合成及其膜性能的研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第一章 绪论 |
1.1 钛硅分子筛的概述 |
1.1.1 TS-1分子筛的简介及合成方法 |
1.1.2 纳米TS-1分子筛的简介及合成方法 |
1.1.3 电流变流体及电流变效应简介 |
1.2 钛硅分子筛膜的概述 |
1.2.1 钛硅分子筛膜简介 |
1.2.2 钛硅分子筛膜的制备方法 |
1.2.2.1 原位水热合成法 |
1.2.2.2 二次生长法 |
1.2.2.3 微波加热法 |
1.2.3 钛硅分子筛成膜及传质机理 |
1.3 本课题的研究内容及意义 |
第二章 实验方法 |
2.1 实验试剂与仪器 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 SiO_2 改性α-Al_2O_3 基多孔陶瓷片状载体的制备 |
2.2.2 纳米TS-1分子筛的制备 |
2.2.2.1 常规TS-1分子筛晶种的制备 |
2.2.2.2 纳米TS-1分子筛晶种的制备 |
2.2.3 分子筛电流变性能测试 |
2.2.4 纳米晶种引导制备TS-1分子筛膜 |
2.2.4.1 纳米TS-1分子筛晶种层的制备 |
2.2.4.2 TS-1分子筛膜生长溶液的制备 |
2.2.4.3 TS-1分子筛膜的制备 |
2.2.5 分子筛模板剂的脱除 |
2.3 结果表征 |
2.3.1 X-射线衍射(XRD) |
2.3.2 物理吸附 |
2.3.3 扫描电子显微镜(SEM) |
2.3.4 透射电子显微镜(TEM) |
2.3.5 紫外可见吸收光谱仪(UV-Vis) |
2.3.6 液体核磁分析仪(CPNMR) |
2.3.7 固体核磁分析仪(MAS NMR) |
2.3.8 X射线光电子能谱仪(XPS) |
2.3.9 小角X射线散射(SAXS) |
2.3.10 电喷雾质谱仪(ESI-MS) |
2.3.11 电流变仪 |
2.3.12 分子筛膜性能测试 |
第三章 水热法制备纳米级TS-1分子筛 |
3.1 引言 |
3.2 纳米钛硅分子筛的合成 |
3.2.1 合成影响因素 |
3.2.1.1 水含量 |
3.2.1.2 钛源 |
3.2.1.3 晶化温度 |
3.2.1.4 晶种 |
3.2.2 亚微米级TS-1与纳米级TS-1结构对比 |
3.2.2.1 结晶度 |
3.2.2.2 宏观结构 |
3.2.2.3 微观结构 |
3.2.2.4 孔结构 |
3.2.3 纳米TS-1生长模型的建立 |
3.2.3.1 溶胶成分分析 |
3.2.3.2 生长动力学研究 |
3.2.3.3 生长模型的建立 |
3.2.4 纳米TS-1和亚微米TS-1的电流变性能对比 |
3.3 本章小结 |
第四章 纳米晶种引导制备TS-1分子筛膜 |
4.1 引言 |
4.2 纳米晶种引导TS-1分子筛膜的合成 |
4.2.1 影响因素 |
4.2.1.1 生长模式 |
4.2.1.2 晶种 |
4.2.1.3 壳聚糖季铵盐 |
4.2.1.4 膜生长时间 |
4.2.2 膜性能测试 |
4.3 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
致谢 |
攻读学位期间发表的学术论文目录 |
(3)分子筛膜的绿色合成及在吸附分离领域中的应用(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第一章 绪论 |
1.1 背景介绍 |
1.2 分子筛和分子筛膜的简介 |
1.2.1 分子筛的简介 |
1.2.2 分子筛膜的简介 |
1.3 分子筛膜的合成 |
1.3.1 分子筛膜的传统水热合成 |
1.3.2 分子筛膜的绿色合成 |
1.4 DDR分子筛膜简介 |
1.5 SAPO-34分子筛膜简介 |
1.6 分子筛膜的应用 |
1.6.1 膜分离 |
1.6.2 膜催化 |
1.7 本文研究的主要内容及意义 |
第二章 实验部分 |
2.1 实验试剂和仪器 |
2.2 表征方法和测试手段 |
2.2.1 X射线粉末衍射分析(XRD) |
2.2.2 扫描电镜分析(SEM) |
2.2.3 物理吸附分析(BET) |
2.2.4 傅里叶红外光谱分析(FTIR) |
2.3 DDR分子筛膜的合成 |
2.3.1 全硅DDR晶种的制备 |
2.3.2 DDR分子筛膜的微波合成 |
2.3.3 DDR分子筛膜模板剂的脱除 |
2.4 SAPO-34分子筛膜的合成 |
2.4.1 SAPO-34晶种的制备 |
2.4.2 SAPO-34分子筛膜的快速合成(油浴加热) |
2.4.3 SAPO-34分子筛膜模板剂的脱除 |
2.5 膜分离装置简介 |
2.6 膜分离性能评价指标与计算方法 |
第三章 DDR分子筛膜的微波合成及在CO2-CH4分离中的应用 |
3.1 DDR分子筛膜的合成与表征 |
3.1.1 反应温度和时间的影响 |
3.1.2 晶种浓度的影响 |
3.2 模板剂的脱除 |
3.3 DDR分子筛膜的纯气体渗透和CO2-CH4混合气分离性能的研究 |
3.4 分子筛膜分离性能的比较 |
3.5 小结 |
第四章 油浴合成SAPO-34分子筛膜及在甲醇-碳酸二甲酯分离中的应用 |
4.1 SAPO-34分子筛膜的合成与表征 |
4.2 膜的密封 |
4.3 操作参数对分离性能的影响 |
4.3.1 分离时间的影响 |
4.3.2 压降的影响 |
4.3.3 进料组成的影响 |
4.3.4 分离温度的影响 |
4.3.5 浓差极化的影响 |
4.4 膜的稳定性 |
4.5 分离性能的比较 |
4.6 小结 |
第五章 总结与展望 |
5.1 总结 |
5.2 展望 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间发表的学术论文及取得的相关科研成果 |
致谢 |
(4)分子筛膜与涂层表面润湿性调控及其在液体混合物分离过程强化中的应用(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第1章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 沸石分子筛膜概述 |
1.2.1 沸石分子筛膜介绍 |
1.2.2 沸石分子筛膜的制备方法 |
1.2.3 沸石分子筛膜的合成后修饰 |
1.3 具有超润湿表面的沸石涂层的构建与应用 |
1.3.1 具有超润湿表面的沸石涂层的构建 |
1.3.2 具有超润湿表面的沸石涂层的应用 |
1.4 课题提出和研究内容 |
第2章 贻贝仿生化学用于Al-beta分子筛膜的修饰及应用 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验试剂与仪器 |
2.2.2 α-Al_2O_3载体的制备 |
2.2.3 Al-beta晶种及晶种层的制备 |
2.2.4 Al-beta分子筛膜的制备 |
2.2.5 Al-beta分子筛膜的表面修饰 |
2.2.6 渗透汽化实验 |
2.2.7 表征方法 |
2.3 实验结果与讨论 |
2.3.1 PDA/PEI共沉积用于Al-beta分子筛膜的亲水性修饰 |
2.3.2 PEI-ODA分步沉积用于Al-beta分子筛膜的疏水性修饰 |
2.4 本章小结 |
第3章 聚电解质络合物用于Al-beta分子筛膜的修饰及应用 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验试剂与仪器 |
3.2.2 PDDA-CMCNa PEC分散液的制备 |
3.2.3 Al-beta分子筛膜的制备 |
3.2.4 Al-beta分子筛膜的修饰 |
3.2.5 渗透汽化实验 |
3.2.6 表征方法 |
3.3 实验结果与讨论 |
3.3.1 PDDA-CMCNa PECs |
3.3.2 Al-beta分子筛膜的修饰 |
3.3.3 渗透汽化性能 |
3.3.4 不同沸石膜对MeOH/MTBE渗透汽化分离性能的比较 |
3.4 本章小结 |
第4章 超疏水纯硅beta沸石涂层的制备及应用 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验试剂与仪器 |
4.2.2 脱铝beta沸石晶种的制备 |
4.2.3 不锈钢网载体预处理 |
4.2.4 不锈钢网负载纯硅beta沸石涂层的制备 |
4.2.5 油水分离实验 |
4.2.6 不锈钢网负载纯硅beta沸石涂层的稳定性测试 |
4.2.7 表征方法 |
4.3 实验结果与讨论 |
4.3.1 不锈钢网负载纯硅beta沸石涂层 |
4.3.2 油水分离性能 |
4.3.3 稳定性测试 |
4.4 本章小结 |
第5章 超疏水W-MFI沸石涂层的制备及应用 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 实验试剂与仪器 |
5.2.2 Si-MFI晶种的制备 |
5.2.3 不锈钢网载体预处理 |
5.2.4 不锈钢网负载W-MFI沸石涂层的制备 |
5.2.5 不锈钢网负载Si-MFI沸石涂层的制备 |
5.2.6 油水分离实验 |
5.2.7 不锈钢网负载W-MFI沸石涂层的稳定性测试 |
5.2.8 表征方法 |
5.3 实验结果与讨论 |
5.3.1 不锈钢网负载W-MFI沸石涂层 |
5.3.2 油水分离性能 |
5.3.3 稳定性测试 |
5.3.4 不同超疏水材料的油水分离性能比较 |
5.4 本章小结 |
第6章 结论与展望 |
6.1 本文结论 |
6.2 主要创新点 |
6.3 研究展望 |
参考文献 |
发表论文和参加科研情况说明 |
致谢 |
(5)W-silicalite-1分子筛膜的制备与应用(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第1章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 超薄b-轴取向MFI型分子筛膜的制备 |
1.2.1 原位合成法 |
1.2.2 二次生长法 |
1.3 杂原子MFI型分子筛膜的制备 |
1.4 MFI型分子筛膜的应用 |
1.4.1 分离 |
1.4.2 催化 |
1.4.3 防腐涂层 |
1.4.4 低介电材料 |
1.4.5 水处理 |
1.4.6 其他应用 |
1.5 课题研究内容与意义 |
第2章 Silicalite-1 分子筛膜的制备与应用 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验试剂与仪器 |
2.2.2 α-Al_2O_3载体的制备 |
2.2.3 Silicalite-1 分子筛晶体的制备 |
2.2.4 随机取向晶种层的制备 |
2.2.5 Silicalite-1 分子筛膜的制备 |
2.2.6 Silicalite-1 分子筛膜中模板剂的脱除 |
2.3 表征方法 |
2.3.1 表面结构 |
2.3.2 样品晶体结构 |
2.3.3 表面浸润性 |
2.3.4 完备性 |
2.3.5 分离性能 |
2.4 实验结果与讨论 |
2.5 本章小结 |
第3章 玻璃上超薄b-轴取向W-silicalite-1 分子筛膜的制备 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验试剂与仪器 |
3.2.2 W-silicalite-1 分子筛晶体的制备 |
3.2.3 玻璃载体预处理 |
3.2.4 玻璃载体上b-轴取向晶种层的制备 |
3.2.5 W-silicalite-1 分子筛膜的制备 |
3.3 表征方法 |
3.3.1 表面组成 |
3.3.2 表面粗糙度 |
3.3.3 金属的存在状态 |
3.4 实验结果与讨论 |
3.4.1 W对分子筛晶体生长的影响 |
3.4.2 玻璃上b-轴取向W-silicalite-1 分子筛膜的制备 |
3.5 本章小结 |
第4章 α-Al_2O_3上b-轴取向W-silicalite-1 分子筛膜的制备与应用 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验试剂与仪器 |
4.2.2 α-Al_2O_3载体上b-轴取向晶种层的制备 |
4.2.3 W-silicalite-1 分子筛膜的制备 |
4.2.4 W-silicalite-1 分子筛膜中模板剂的脱除 |
4.3 表征方法 |
4.4 实验结果与讨论 |
4.5 本章小结 |
第5章 不锈钢网上W-silicalite-1 分子筛涂层的制备与应用 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 实验试剂与仪器 |
5.2.2 Silicalite-1 分子筛小晶种的制备 |
5.2.3 不锈钢网载体预处理 |
5.2.4 不锈钢网上晶种层的制备 |
5.2.5 W-silicalite-1 分子筛涂层的制备 |
5.3 表征方法 |
5.3.1 表面浸润性 |
5.3.2 油水分离性能 |
5.4 实验结果与讨论 |
5.4.1 W-silicalite-1 分子筛涂层的形貌 |
5.4.2 W-silicalite-1 分子筛涂层的表面浸润性 |
5.4.3 W-silicalite-1 分子筛涂层的油/水分离性能 |
5.4.4 W-silicalite-1 分子筛涂层的稳定性 |
5.5 本章小结 |
第6章 结论与展望 |
参考文献 |
发表论文和参加科研情况说明 |
致谢 |
(6)固相法合成MFI型分子筛晶体及膜的研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
Abstract |
第1章 文献综述 |
1.1 沸石分子筛 |
1.2 MFI型沸石分子筛 |
1.2.1 MFI型沸石分子筛概述 |
1.2.2 MFI型分子筛的合成方法 |
1.2.3 分子筛的合成机理 |
1.3 MFI型分子筛膜的制备方法 |
1.3.1 MFI型分子筛膜合成方法 |
1.3.2 MFI型分子筛膜的分离性能表征 |
1.4 b轴取向MFI型分子筛膜的制备方法 |
1.4.1 原位水热合成法 |
1.4.2 取向晶种层的制备 |
1.4.3 二次生长法 |
1.4.4 Gel-free法 |
1.4.5 固相合成法 |
1.5 论文的研究目的和研究内容 |
第2章 固相法合成MFI型分子筛的结晶速度和形貌的研究 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验试剂及仪器 |
2.2.2 实验方法 |
2.2.3 表征 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 合成粉量的影响 |
2.3.2 合成粉中含水量的影响 |
2.3.3 碱的影响 |
2.4 本章小结 |
第3章 多孔载体上固相法制备b轴取向MFI型分子筛膜 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验试剂、材料及仪器 |
3.2.2 实验内容 |
3.2.3 表征 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 晶种和载体的表征 |
3.3.2 载体表面纳米二氧化硅层的制备 |
3.3.3 取向晶种层的制备 |
3.3.4 b轴取向MFI型分子筛膜的制备 |
3.4 本章小结 |
第4章 结论与展望 |
4.1 结论 |
4.2 展望 |
参考文献 |
作者简介及攻读硕士学位期间发表的论文 |
(7)微结构可控的MFI型分子筛膜制备及性能研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
ABSTRACT |
第1章 文献综述 |
1.1 MFI型分子筛 |
1.2 MFI型分子筛膜及应用 |
1.2.1 分离领域 |
1.2.2 催化领域 |
1.2.3 防腐膜 |
1.2.4 在光电材料和化学传感器方面的应用 |
1.3 分子筛膜的形成机理 |
1.3.1 分子筛形成机理 |
1.3.2 分子筛膜形成机理 |
1.4 MFI型分子筛膜合成新路径的探索 |
1.4.1 原位生长法 |
1.4.2 二次生长法 |
1.4.3 微波法合成分子筛膜 |
1.4.4 干凝胶转化法 |
1.4.5 溶解再晶化法 |
1.4.6 无凝胶蒸汽相转化法 |
1.5 MFI型分子筛膜结构调控与性能研究 |
1.5.1 分子筛膜载体的影响 |
1.5.2 晶种层的影响 |
1.5.3 分子筛膜层微观结构的影响 |
1.5.4 膜层厚度对分子筛膜性能的影响 |
1.5.5 膜层中栾晶的形成与性能的影响 |
1.5.6 膜层表面性质调控及性能影响 |
1.6 课题研究目的和研究内容 |
1.6.1 课题研究目的 |
1.6.2 研究内容 |
参考文献 |
第2章 晶化调节剂法制备B轴取向MFI型分子筛膜 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验试剂与仪器 |
2.2.2 MFI型分子筛晶种的制备 |
2.2.3 载体的预处理 |
2.2.4 b轴取向MF1晶种层的制备 |
2.2.5 b轴取向MFI型分子筛膜的合成 |
2.2.6 分子筛晶种和膜结构表征 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 MFI型分子筛晶种表征 |
2.3.2 铵盐对二次生长过程中分子筛膜取向性的影响 |
2.3.3 不同铵盐对取向分子筛膜晶化的影响 |
2.3.4 b轴取向MFI型分子筛膜晶化机理研究 |
2.3.5 多孔氧化铝载体表面取向性分子筛膜的制备与性能研究 |
2.4 本章结论 |
参考文献 |
第3章 超稀溶液中B轴取向MFI型分子筛膜的制备 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验原料 |
3.2.2 MFI晶种的合成和MFI晶种层的制备 |
3.2.3 MFI型分子筛膜的合成 |
3.2.4 表征方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 水含量对MFI型分子筛膜取向性和膜层厚度的影响 |
3.3.2 合成液晶化情况 |
3.3.3 硅源浓度的影响 |
3.3.4 碱度和模板剂浓度的影响 |
3.3.5 合成对间的影响 |
3.3.6 晶化温度的影响 |
3.3.7 取向性分子筛膜晶化机理 |
3.4 本章结论 |
参考文献 |
第4章 无溶剂二次生长法制备B轴取向MFI型分子筛膜 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验原料 |
4.2.2 MFI晶种及取向晶种层的制备 |
4.2.3 MFI型分子筛膜的制备 |
4.2.4 表征方法 |
4.3 结果分析与讨论 |
4.3.1 粉末中氟(F)含量对取向性分子筛膜的影响 |
4.3.2 合成粉中组成对膜层结构的影响 |
4.3.3 晶种层预处理对取向性分子筛膜的影响 |
4.3.4 无溶剂二次生长过程的晶化机理探究 |
4.3.5 载体种类和放置方式对分子筛膜生长情况的影响 |
4.4 本章结论 |
参考文献 |
第5章 铝合金表面MFI型分子筛膜的绿色合成及其防腐性能研究 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 实验材料及仪器 |
5.2.2 分子筛品种及膜的制备 |
5.2.3 防腐性能的表征 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 品种层制备与影响因素探索 |
5.3.2 合成粉组成对分子筛膜的影响 |
5.3.3 固相二次生长法与水热二次生长法比较 |
5.3.4 晶种种类与膜制备方式对铝合金防腐性能的影响 |
5.4 本章小结 |
参考文献 |
第6章 结论与展望 |
6.1 全文总结 |
6.2 展望 |
作者简介 |
攻读博士学位期间取得的研究成果 |
(8)微纤复合ZSM-5分子筛膜催化剂的制备及其在VOCs催化燃烧中的应用(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 挥发性有机物的来源与危害 |
1.3 VOCs的处理技术 |
1.3.1 回收技术 |
1.3.2 销毁技术 |
1.4 催化剂的研究进展 |
1.4.1 活性组分 |
1.4.2 催化剂载体 |
1.4.3 催化剂制备方法 |
1.5 微纤复合分子筛膜材料的研究进展 |
1.5.1 微纤复合分子筛膜材料 |
1.5.2 微纤复合分子筛膜材料在催化领域的应用 |
1.6 本论文的研究背景、研究意义与研究内容 |
1.6.1 本论文的研究背景及意义 |
1.6.2 本论文的研究内容 |
1.6.3 本论文的创新点 |
第二章 实验部分 |
2.1 实验原料与仪器 |
2.1.1 实验材料 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 实验装置及流程 |
2.3 实验方法 |
2.3.1 ZSM-5分子筛膜的制备 |
2.3.2 浸渍法制备Cu、Cr/ZSM-5颗粒催化剂 |
2.3.3 化学气相沉积法制备Cu、Cr/ZSM-5颗粒与膜催化剂 |
2.3.4 表征与分析方法 |
2.3.5 催化活性评价 |
第三章 Cu/ZSM-5颗粒分子筛催化剂的制备及其对甲苯催化性能研究 |
3.1 前言 |
3.2 Cu/ZSM-5颗粒分子筛催化剂的表征与应用 |
3.2.1 Cu/ZSM-5颗粒分子筛催化剂的表征 |
3.2.2 甲苯在Cu/ZSM-5颗粒分子筛催化剂上的催化燃烧反应 |
3.2.3 稳定性能评价 |
3.3 本章小结 |
第四章 Cr-Cu/ZSM-5颗粒分子筛催化剂的制备及其对三氯乙烯催化性能研究 |
4.1 前言 |
4.2 Cr-Cu/ZSM-5颗粒分子筛催化剂的制备与表征 |
4.2.1 XRD |
4.2.2 比表面积与孔结构分析 |
4.2.3 SEM和EDS |
4.2.4 XPS |
4.2.5 H_2-TPR |
4.2.6 NH_3-TPD |
4.3 三氯乙烯在Cr-Cu/ZSM-5颗粒分子筛催化剂上的催化性能研究 |
4.3.1 活性组分对催化剂活性的影响 |
4.3.2 TCE在 Cr-Cu/ZSM-5分子筛催化剂上催化反应动力学研究 |
4.4 本章小结 |
第五章 微纤复合Cu、Cr/ZSM-5分子筛膜催化剂的制备及其对三氯乙烯催化性能研究 |
5.1 前言 |
5.2 微纤复合Cu/ZSM-5分子筛膜催化剂的表征与应用 |
5.2.1 微纤复合Cu/ZSM-5分子筛膜催化剂的表征 |
5.2.2 三氯乙烯在微纤复合Cu/ZSM-5分子筛膜催化剂上的催化性能研究 |
5.3 微纤复合Cr/ZSM-5分子筛膜催化剂的制备与应用 |
5.3.1 微纤复合Cr/ZSM-5分子筛膜催化剂的制备与表征 |
5.3.2 三氯乙烯在微纤复合Cr/ZSM-5分子筛膜催化剂上的催化性能研究 |
5.4 本章小结 |
第六章 三氯乙烯在微纤复合Cr/ZSM-5分子筛膜催化剂上的催化燃烧动力学研究 |
6.1 前言 |
6.2 理论研究 |
6.2.1 气固相催化反应过程 |
6.2.2 分子筛膜反应器模型 |
6.2.3 Power-rate Law动力学模型 |
6.2.4 Mars and Van Krevelen模型 |
6.2.5 阿伦尼乌斯(Arrhenius)方程 |
6.3 本征动力学研究 |
6.3.1空白实验 |
6.3.2 外扩散的消除 |
6.3.3 内扩散的消除 |
6.3.4 本征动力学实验 |
6.4 动力学模型研究 |
6.4.1 Power-rate Law动力学模型 |
6.4.2 Mars and Van Krevelen动力学模型 |
6.4.3 TCE催化反应活化能 |
6.4.4 TCE催化燃烧动力学模型的验证 |
6.5 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
攻读博士学位期间取得的研究成果 |
致谢 |
附件 |
(9)脱除空气中低浓度CO和NOx分子筛催化剂的制备与应用研究(论文提纲范文)
摘要 ABSTRACT 第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 空气中低浓度CO和NO_x来源及危害 |
1.3 CO的催化氧化处理法 |
1.3.1 贵金属催化剂 |
1.3.2 过渡金属催化剂 |
1.4 NO_x的选择性催化还原处理法 |
1.4.1 贵金属催化剂 |
1.4.2 过渡金属催化剂 |
1.4.3 N_2O的生成机理与路径 |
1.5 结构化材料 |
1.5.1 整体式材料 |
1.5.2 结构化无机膜 |
1.5.3 微纤复合材料 |
1.6 分子筛材料 |
1.6.1 分子筛概述 |
1.6.2 LTA与FAU型分子筛膜的合成方法 |
1.6.3 LTA与FAU型分子筛膜的应用 |
1.7 本论文的研究背景、研究意义与研究内容 |
1.7.1 本论文的研究背景与研究意义 |
1.7.2 本论文的研究内容 第二章 实验部分 |
2.1 实验原料及仪器 |
2.1.1 实验原料 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 纸状多孔烧结不锈钢微纤载体的制备 |
2.3 梯度多孔烧结不锈钢微纤复合分子筛膜的制备 |
2.3.1 微纤载体的预处理 |
2.3.2 LTA型分子筛膜的制备 |
2.3.3 FAU型分子筛膜的制备 |
2.4 催化剂的制备 |
2.4.1 Cu-Ce不同分子筛颗粒催化剂 |
2.4.2 Cu-Ce/NaX分子筛颗粒催化剂 |
2.4.3 Cu-Ce/NaX/PSSF分子筛膜催化剂 |
2.4.4 Cu-Ce-Fe/NaX/PSSF分子筛膜催化 |
2.4.5 Co-Ce/NaA/PSSF分子筛膜催化剂 |
2.4.6 Cu,Fe-CHA型分子筛颗粒催化剂 |
2.4.7 Cu,Fe-ZSM-5型分子筛颗粒催化剂 |
2.5 表征和分析方法 |
2.5.1 表征分析手段 |
2.5.2 催化性能测试 第三章 LTA型与FAU型微纤复合分子筛膜的制备与表征 |
3.1 前言 |
3.2 纸状多孔烧结不锈钢微纤载体的制备与表征 |
3.3 LTA型分子筛膜的制备工艺及表征 |
3.3.1 晶化温度 |
3.3.2 合成时长 |
3.3.3 合成次数 |
3.3.4 APTMS预处理 |
3.3.5 LTA型分子筛膜的表征 |
3.4 FAU型分子筛膜的制备工艺及表征 |
3.4.1 SiO_2/Al_2O_3比例 |
3.4.2 Na_2O/Al_2O_3比例 |
3.4.3 H2O/Al_2O_3比例 |
3.4.4 APTMS处理 |
3.4.5 老化时长 |
3.4.6 晶化温度 |
3.4.7 合成时长 |
3.4.8 合成次数 |
3.4.9 FAU型分子筛膜的表征 |
3.5 本章小结 第四章 Cu、Ce颗粒分子筛催化剂的制备及在CO催化氧化中的应用 |
4.1 前言 |
4.2 不同类型分子筛载体的催化剂 |
4.2.1 制备与表征 |
4.2.2 催化氧化活性 |
4.3 Cu-Ce/NaX型分子筛颗粒催化剂 |
4.3.1 不同Cu/Ce比例的影响 |
4.3.2 不同总金属负载量的影响 |
4.3.3 不同浸渍时长的影响 |
4.3.4 不同烧结温度的影响 |
4.3.5 稳定性测试 |
4.4 本章小结 第五章 Co、Ce、Cu、Fe分子筛膜催化剂的制备及在CO催化氧化中的应用 |
5.1 前言 |
5.2 Cu-Ce/NaX型分子筛膜催化剂 |
5.2.1 不同Cu/Ce比例 |
5.2.2 总金属负载量 |
5.2.3 浸渍时间 |
5.2.4 烧结温度 |
5.2.5 不同载体的催化剂对比 |
5.2.6 稳定性测试 |
5.2.7 动力学实验 |
5.3 Cu-Ce-Fe/NaX分子筛膜催化剂 |
5.3.1 Fe/Ce负载比例 |
5.3.2 总负载量 |
5.3.3 烧结温度 |
5.3.4 不同载体的催化剂对比 |
5.3.5 稳定性测试 |
5.3.6 动力学实验 |
5.4 Co-Ce/NaA分子筛膜催化剂 |
5.4.1 Co/Ce比例 |
5.4.2 Co-Ce总金属负载量 |
5.4.3 烧结温度 |
5.4.4 不同载体的催化剂对比 |
5.4.5 稳定性测试 |
5.4.6 动力学实验 |
5.5 本章小结 第六章 CO在NaX型分子筛(膜)负载催化剂上的催化氧化反应动力学 |
6.1 前言 |
6.2 CO催化氧化反应动力学理论基础 |
6.3 本征动力学研究 |
6.3.1 扩散影响的消除 |
6.3.2 本征动力学实验 |
6.4 宏观动力学研究 |
6.5 本章小结 第七章 NH_3-SCR催化剂的制备与应用 |
7.1 前言 |
7.2 Cu-SAPO-34催化剂的制备及在NH_3-SCR中的应用 |
7.2.1 Cu-SAPO-34催化剂的制备工艺研究 |
7.2.2 Cu-SAPO-34催化剂的抗硫、水热老化等特性研究 |
7.2.3 催化剂的表征 |
7.3 N_2O在不同催化剂上的生成机理研究 |
7.3.1 催化剂的表征 |
7.3.2 NH_3-SCR测试 |
7.3.3 N_2O出口浓度的研究 |
7.3.4 额外的影响因素探究 |
7.4 本章小结 结论 参考文献 攻读博士学位期间取得的研究成果 致谢 附件 |
(10)含酚废水在微纤复合分子筛膜催化剂上的湿式催化氧化反应动力学研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 含酚废水的来源及危害 |
1.3 含酚废水的净化技术 |
1.3.1 物理分离法 |
1.3.2 生物降解法 |
1.3.3 化学氧化法 |
1.4 催化材料研究进展 |
1.4.1 传统颗粒催化剂 |
1.4.2 新型结构化催化材料 |
1.5 含酚废水的湿式催化氧化工艺 |
1.5.1 含酚废水在搅拌槽反应器中的湿式催化氧化反应工艺 |
1.5.2 含酚废水在固定床反应器中的湿式催化氧化反应工艺 |
1.6 本论文的研究背景、研究意义与研究内容 |
1.6.1 本论文的研究背景及意义 |
1.6.2 本论文的研究内容 |
第二章 实验部分 |
2.1 实验原料及仪器 |
2.1.1 实验原料 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 Fe-ZSM-5分子筛颗粒催化剂的制备 |
2.2.1 分子筛颗粒的预处理 |
2.2.2 Fe-ZSM-5分子筛颗粒催化剂的制备 |
2.3 ZSM-5分子筛膜材料的制备 |
2.3.1 纸状烧结不锈钢微纤载体的制备 |
2.3.2 Silicalite-1晶种层的制备 |
2.3.3 二次合成法制备ZSM-5分子筛膜 |
2.4 浸渍法制备ZSM-5分子筛膜催化剂 |
2.5 水热合成法制备Cu-MFI分子筛膜催化剂 |
2.6 催化剂的表征 |
2.7 实验分析方法 |
2.8 催化剂活性评价 |
第三章 Fe-ZSM-5分子筛颗粒催化剂的制备与应用 |
3.1 前言 |
3.2 Fe-ZSM-5分子筛颗粒催化剂的制备与表征 |
3.2.1 Fe-ZSM-5分子筛颗粒催化剂的制备 |
3.2.2 Fe-ZSM-5分子筛颗粒催化剂的表征 |
3.3 苯酚在Fe-ZSM-5分子筛颗粒催化剂上的湿式催化氧化反应 |
3.3.1 二氧化锰添加对反应溶液的影响 |
3.3.2 床层高度影响 |
3.3.3 进料流率影响 |
3.4 稳定性能评价 |
3.5 反应机理 |
3.6 本章小结 |
第四章 Fe、Cu-ZSM-5分子筛膜催化剂的制备与应用 |
4.1 前言 |
4.2 微纤复合ZSM-5分子筛膜的合成工艺探索 |
4.2.1 纸状不锈钢纤维的制备 |
4.2.2 ZSM-5分子筛膜载体的制备 |
4.3 Fe-ZSM-5分子筛膜催化剂的制备、表征及应用 |
4.3.1 Fe-ZSM-5分子筛膜催化剂的制备 |
4.3.2 Fe-ZSM-5分子筛膜催化剂的表征 |
4.3.3 Fe-ZSM-5分子筛膜催化剂的活性评价 |
4.4 Cu-ZSM-5分子筛膜催化剂的制备、表征及应用 |
4.4.1 Cu-ZSM-5分子筛膜催化剂的制备 |
4.4.2 Cu-ZSM-5分子筛膜催化剂的表征 |
4.4.3 Cu-ZSM-5分子筛膜催化剂的活性评价及机理研究 |
4.5 FeCu-ZSM-5分子筛膜催化剂的制备、表征及应用 |
4.5.1 FeCu-ZSM-5分子筛膜催化剂的制备 |
4.5.2 FeCu-ZSM-5分子筛膜催化剂的表征 |
4.5.3 FeCu-ZSM-5分子筛膜催化剂的活性评价 |
4.5.4 Fe、Cu双组份金属催化剂相互作用及其催化机理研究 |
4.6 Fe-ZSM-5分子筛膜催化剂的稳定性评价及失活机理研究 |
4.6.1 Fe-ZSM-5分子筛膜催化剂稳定性评价 |
4.6.2 Fe-ZSM-5分子筛膜催化剂失活表征 |
4.6.3 Fe-ZSM-5分子筛膜催化剂失活机理讨论 |
4.7 本章小结 |
第五章 Cu-MFI分子筛膜催化剂的制备与应用 |
5.1 前言 |
5.2 水热合成法制备Cu-MFI分子筛膜催化剂的工艺研究 |
5.2.1 硅铜比的选择 |
5.2.2 Cu-MFI分子筛膜的合成条件优化 |
5.3 Cu-MFI分子筛膜催化剂的表征 |
5.3.1 FT-IR、UV-vis和Raman光谱表征 |
5.3.2 XPS表征 |
5.3.3 H2-TPR表征 |
5.4 Cu-MFI分子筛膜催化剂的活性评价 |
5.4.1 膜搅拌槽反应器设计 |
5.4.2 苯酚在Cu-MFI分子筛膜上的湿式催化氧化反应 |
5.5 本章小结 |
第六章 苯酚在Fe-ZSM-5分子筛催化剂上的湿式催化氧化反应动力学 |
6.1 前言 |
6.2 苯酚在Fe-ZSM-5分子筛颗粒固定床反应器中的湿式催化氧化动力学 |
6.2.1 理论 |
6.2.2 反应条件优化及内外扩散消除实验 |
6.2.3 苯酚在固定床反应器中的湿式催化氧化反应动力学 |
6.3 苯酚在Fe-ZSM-5分子筛颗粒搅拌槽反应器中的湿式催化氧化反应本征动力学 |
6.3.1 理论 |
6.3.2 内外扩散消除实验 |
6.3.3 苯酚在分子筛颗粒搅拌槽反应器中的本征动力学 |
6.4 苯酚在Fe-ZSM-5分子筛膜搅拌槽反应器中的湿式催化氧化反应动力学 |
6.5 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
攻读博士学位期间取得的研究成果 |
致谢 |
附件 |
四、不锈钢表面ZSM-5分子筛膜的水热合成(论文参考文献)
- [1]水热合成ZSM-5分子筛膜的影响因素[J]. 柳学芳,王俊文,牛秀红. 化学工程与装备, 2021(10)
- [2]纳米钛硅分子筛 (TS-1) 的合成及其膜性能的研究[D]. 宋豪杰. 青岛科技大学, 2020(01)
- [3]分子筛膜的绿色合成及在吸附分离领域中的应用[D]. 王明全. 上海工程技术大学, 2020(04)
- [4]分子筛膜与涂层表面润湿性调控及其在液体混合物分离过程强化中的应用[D]. 李云. 天津大学, 2019(01)
- [5]W-silicalite-1分子筛膜的制备与应用[D]. 代月. 天津大学, 2019(01)
- [6]固相法合成MFI型分子筛晶体及膜的研究[D]. 张俊佳. 浙江大学, 2019(03)
- [7]微结构可控的MFI型分子筛膜制备及性能研究[D]. 路晓飞. 浙江大学, 2019(03)
- [8]微纤复合ZSM-5分子筛膜催化剂的制备及其在VOCs催化燃烧中的应用[D]. 张勇. 华南理工大学, 2019(01)
- [9]脱除空气中低浓度CO和NOx分子筛催化剂的制备与应用研究[D]. 张栋. 华南理工大学, 2018(05)
- [10]含酚废水在微纤复合分子筛膜催化剂上的湿式催化氧化反应动力学研究[D]. 蒋松山. 华南理工大学, 2018(01)
标签:分子筛论文; 催化剂载体论文; 沸石论文; zsm-5分子筛论文;